Toutefois, c'est avec son déménagement à Montréal, au début des années 1930, que sa carrière prend réellement son envol. En effet, elle se produit avec la Société d'opérette de Montréal, donne plusieurs spectacles sur les grandes scènes du Québec et chante à la station radiophonique CKAC. Considérée comme l'une des plus belles voix du Canada entre 1940 et 1960, la cantatrice acadienne donne des récitals et chante des opéras dans les plus grandes villes du Canada ainsi qu’à New York. Par ailleurs, son talent d'interprète s'accompagne de celui de compositrice : sous le nom de plume de Marie Lebrun, elle rédige plus d'une centaine de chansons. Plusieurs de celles-ci reflètent les souvenirs de son Acadie natale.